La sèrie té lloc quatre anys després dels esdeveniments de Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, durant la qual la noia màgica Nanoha Takamachi va rescatar i adoptar una jove anomenada Vivio, que és la reencarnació del Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Després d’entrar al quart curs de primària, a Vivio se li dóna el seu propi dispositiu d’intel·ligència, Sagrat Cor, i guanya el poder de transformar-se utilitzant el seu mode Sankt Kaiser adult. Aviat es troba amb una noia anomenada Einhart Stratos que, similar a Vivio, és el descendent d’un altre governant de Sankt Kaiser, Claus GS Ingvalt. Com que Einhart es torna decidit a demostrar que el seu estil de lluita és el més fort, Vivio es fa amistat amb ella i, juntament amb els seus amics, entra en un torneig d’arts marcials on lluiten contra diversos opositors màgics i coneixen més sobre les seves vides passades.
